• Dane DeHaan vai Thiếu tá Valerian[12]
• Cara Delevingne vai Trung sĩ Laureline[12]
• Clive Owen vai Chỉ huy Arün Filitt[12]
• Rihanna vai Bubble[13]
• Ethan Hawke vai Tên môi giới Jolly[12]
• Herbie Hancock vai Bộ trưởng Quốc phòng[13]
• Ngô Diệc Phàm vai Đội trưởng Neza[17][18]
• Sam Spruell vai Tướng quân Okto Bar
• Alain Chabat vai Hải tặc Bob
• Rutger Hauer vai Chủ tịch Liên bang Thế giới

Ngoài ra, phim còn có sự tham gia diễn xuất của John Goodman lồng tiếng cho Igon Siruss,[19] Elizabeth Debicki lồng tiếng cho Hoàng đế Haban Limaï,[20] Sasha Luss trong vai Công chúa Lihö-Minaa, Ola Rapace trong vai Tướng Gibson, Thom Findlay lồng tiếng cho Hải tặc, Mathieu Kassovitz trong vai Camelot ở Chợ Lớn, Jonas Bloquet trong vai Chiến binh K-Tron/Chiến binh Phòng Điều khiển, Sand Van Roy trong vai Jessica Rabbit, Louis Leterrier vai Thuyền trưởng chào đón Mercurys, Olivier Megaton vai Thuyền trưởng chào đón KCO2, Gavin Drea vai Đội trưởng Cooper, Eric Lampaert vai Guide Thaziit, và Claire Tran trong vai một nhân viên Phòng Điều khiển.